1988 doğumlu olan Di María, futbol kariyerine 2001'de Rosario Central'de adım attı. Profesyonel futbolculuk kariyerine 2005 yılında yine Rosario Central'da başladı. Ardından 2007'de Benfica'ya transfer olan Di María, 2007 FIFA 20 Yaş Altı Dünya Kupası'ndaki performansıyla dikkat çekti. Bu turnuva, yetenekli oyuncunun uluslararası arenada parlamasına neden oldu.
2008 Pekin Olimpiyatları'nda Arjantin formasıyla altın madalya kazanan Di María, 29 Haziran 2010'da Real Madrid ile 6 yıllık bir sözleşme imzaladı. Ancak, 24 Ağustos 2014'te Real Madrid Teknik Direktörü Carlo Ancelotti'nin açıklamasıyla takımdan ayrıldı.
Bu ayrılığın ardından Manchester United'a transfer olan Di María, burada gösterdiği performansla hemen etkisini gösterdi. 6 Ağustos 2015'te, 63 milyon Euro karşılığında Paris Saint-Germain ile sözleşme imzalayarak Fransa'ya transfer oldu.
2022-23 sezonunda UEFA Avrupa Ligi'nde Paris Saint-Germain formasını giydiği Juventus karşılaşmasında takımını 3-0 galip getirerek büyük bir başarıya imza atan Di María, maçın tamamında attığı gollerle dikkat çekti. Bu performansıyla, Avrupa Ligi'nde bir Fransız takımına karşı hat-trick yapan ilk futbolcu unvanını elde etti.
2023 yılında, kariyerine ilk adım attığı kulüp olan Benfica'ya transfer olan Ángel Di María, yeni döneminde eski takımına dönüş yaparak heyecan verici bir sürece adım attı.
2022 Dünya Kupası'nın ardından millî takımı bırakacağını açıklayan Di María, kariyerine odaklanmaya devam ediyor.